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陳小華課題組Angew:受高熵概念啟發設計多組分雙電層結構用于穩定鋅金屬...

2024-09-04 發布 · 1657 閱讀 · 1656 喜歡 · 1656 評論

近日,我院陳小華教授課題組在國際頂級期刊 Angewandte Chemie International Edition 上發表了題為“ High-Entropy-Inspired Multicomponent Electrical Double Layer Structure Design for Stable Zinc Metal Anodes”的最新研究成果。湖南大學材料與科學工程學院為論文第一完成單位,博士研究生黃聰為論文第一作者,陳小華教授為通訊作者。

水系鋅離子電池因其高理論能量密度、低成本和高安全性等特點而備受關注。然而,在高放電深度條件下,鋅金屬負極枝晶生長、副反應和體積變化等問題加劇,導致電池循環穩定性急劇下降。引入電解液添加劑來調控雙電層結構被視為一種有效的穩定鋅負極的策略,然而單一組分添加劑在改善鋅負極性能方面存在明顯局限性,難以同時實現均勻電場分布,穩定SEI膜和平衡沉積動力學。因此,為了推動水系鋅離子電池的發展,必須設計一種高效雙電層結構來解決以上問題。

針對單一添加劑的局限性,陳小華教授課題組通過引入高熵概念,設計了一種包含La3+、Cl-和BBI衍生陰離子的多組分雙電層結構。研究結果證明,La3+離子的優先吸附在雙電層中形成一個正電荷層,不僅可以屏蔽不均勻電場,還能夠富集BBI衍生的陰離子。其中,BBI衍生陰離子富集能夠促進穩定SEI膜的形成,有效抑制枝晶生長和副反應。此外,Cl-離子能夠加速Zn2+的脫溶劑化過程,補償了La3+和BBI衍生陰離子對鋅沉積動力學的影響。更重要的是,該成果首次提出了“協同參數”這一描述符來揭示LaCl3和BBI添加劑之間的協同效應,突出多組分雙電層結構設計的優勢。實驗結果表明,在放電深度為51.3%時,鋅銅半電池的平均庫侖效率高達99.5%,顯著高于ZnSO4電解液中的平均庫倫效率(98.5%)。

圖1. 1多組分雙電層結構設計

這一研究證明,增加雙電層結構組分多樣性是一種有效的改性策略,可以顯著提高鋅金屬負極在高放電深度條件下的循環壽命。陳小華教授表示:“我們的研究為開發高性能鋅金屬電池提供了新思路,有望在未來的大規模儲能系統中發揮重要作用。”

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202411427

圖1. 2電化學性能及形貌表征

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