近日，吉林大學物理學院新型電池物理與技術教育部重點實驗室孟醒副教授團隊在二維過渡金屬碳化物（MXenes）層間限域水的理論計算研究方面取得重要進展，相關成果以“Proton-Driven Dynamic Behavior of Nanoconfined Water in Hydrophilic MXene Sheets”為題，于2024年8月20日在線發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202411849）上。

納米尺度約束下的液態水行為引起科技人員的廣泛關注。例如，層間限域水能夠形成具有六方、五方、菱方等諸多二維冰相，這些二維冰相與體相冰相比具有不同的氫鍵鍵合規則，這在理解各種現象中起著關鍵作用。限域水通常具有異常的物理化學性質，如超低介電常數、高質子導電性、超離子態等。MXenes表面具有親水性基團-O/-OH，是研究親水環境中限域水動力學行為的理想體系。深入研究MXene體系中納米限域水的動力學行為，不僅可以指導其在各個領域的實際應用，而且有助于增進對納米限域水在親水環境中反常性質的理解，拓寬基礎科學邊界。

本工作中，孟醒副教授研究團隊在前期已開展的MXenes-H2O體系氧化行為研究成果（Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202304205）基礎上，進一步深入研究，采用深度神經網絡算法和主動學習策略拓展了本組發展的機器學習勢函數，利用具有第一性原理精度的大尺度分子動力學模擬，首次定量地從理論計算角度研究了質子效應（Eigen陽離子和Zundel陽離子）對MXenes氧化動力學行為的影響，提出了通用抗氧化策略 —— 利用溶劑陽離子對水分子的吸引力來抑制氧化反應。通過區分不同質子濃度下水分子相對于MXenes表面的各類構型，捕獲了質子誘導下水六方相到無定形相的相變過程并給出微觀解釋。利用表面氫鍵理論，闡明了層間限域水的擴散能力隨質子濃度升高而大幅降低的物理本質，解釋了高羥基比例的MXenes在能源領域相關應用中性能表現不佳的原因。研究結果強調了在親水環境中納米限域水動力學行為與質子效應的密切相關性，為開發MXenes抗氧化策略、識別新型二維水相和優化器件能量儲存轉換過程等實際應用提供了有力指導。

圖：MXenes層間單層限域水的新奇動力學行為

文章第一作者為吉林大學物理學院2023級博士研究生侯鵬飛，通訊作者為吉林大學物理學院孟醒副教授、杜菲教授，以及加州大學河濱分校吳建中教授。該工作得到了國家自然科學基金委和吉林省科技廳的大力支持。

全文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202411849

《Angewandte Chemie International Edition》簡介

出版商：John Wiley & Sons

影響因子：16.1

學術聲譽：《德國應用化學》創刊于1887年，是德國化學學會（GDCh）的官方期刊。作為化學領域的權威期刊，涵蓋了化學研究的各個領域，刊發包括新聞、綜述、觀點、通訊、研究論文等在內的各種內容，收錄的論文要求原創性、結果的重要性、驚奇性、內容的通俗性以及科學的正確性。

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