【東大新聞網8月26日電】(通訊員 封開政)近日,東南大學生物科學與醫學工程學院張宇教授課題組在納米酶催化機制研究中取得新突破,研究成果以“Elucidating the catalytic mechanism of Prussian blue nanozymes with self-increasing catalytic activity”為題在國際高水平期刊《自然通訊》(Nature Communications)上在線發表。

催化機制研究是納米酶理性設計和應用的基礎,相較于活性中心明確可調的單原子納米酶,闡明組分及結構復雜的傳統納米酶催化機制具有極大挑戰性。自張宇課題組發現普魯士藍納米顆粒具有多酶活性以來,普魯士藍納米酶(PBNZ)已被廣泛應用于各個領域。盡管課題組此前初步提出了基于氧化還原電位匹配的電子轉移機制來解釋PBNZ的催化過程,但其具體催化機制仍需通過實驗證據和理論計算來進一步明確。
該項工作基于長時程催化策略系統分析了PBNZ在催化過程中的酶活性變化及表面結構轉變。實驗結果表明,催化回收的PBNZ表面Fe價態升高、含氧基團增加,其過氧化物酶活性和過氧化氫酶活性不僅沒有下降反而略有提升。能帶分析和理論計算共同表明,PBNZ表面的不可逆預氧化過程活化了基于PBNZ價/導帶的電子轉移催化雙路徑,從而使得PBNZ表現出“自增強”的催化行為。該工作首次揭示了PBNZ的長催化壽命特性,這一發現為理解納米酶的催化行為提供了新的視角,也為設計高活性納米酶提供了理論基礎。此外,該研究結果意味著PBNZ在實際應用中具有更高的持久性,這對于推動納米酶技術在生物醫學和環境治理等領域的應用具有重要的實踐意義。
東南大學生物科學與醫學工程學院博士研究生封開政為論文第一作者,東南大學張宇教授、馬明教授和國家納米科學技術中心高興發教授為論文共同通訊作者。東南大學為第一通訊單位。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-50344-7
供稿:生物科學與醫學工程學院
(責任編輯:劉明源 審核:宋健剛)



