近日,實驗室王升富教授電化學(xué)與電分析化學(xué)團隊,在期刊Journal of Energy Chemistry發(fā)表題為“Recent advances in electrochemical synthesis of urea via C–N coupling”的綜述論文。湖北大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院張修華教授、嚴(yán)大峰副教授和華中科技大學(xué)夏寶玉教授為論文共同通訊作者,研究生王晨為論文第一作者,湖北大學(xué)為第一通訊單位(圖1)。該工作得到國家自然科學(xué)基金資助。

圖1 論文首頁
尿素作為一種重要的化學(xué)品,在農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥和化工等領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。傳統(tǒng)工業(yè)尿素合成方法主要包括兩個連續(xù)高溫、高壓過程,氮+氫→氨,以及氨+二氧化碳→尿素,其能耗高且污染嚴(yán)重。電化學(xué)技術(shù)能夠在溫和條件下實現(xiàn)多種分子的電催化轉(zhuǎn)化,有望成為實現(xiàn)高效尿素合成的替代方法。
近年來,在常溫、常壓條件下電催化合成尿素分子成為研究熱點,但其仍面臨惰性分子活化困難、多反應(yīng)物種偶聯(lián)過程復(fù)雜、反應(yīng)機制不清晰等問題。因此,尿素電合成的研究仍處于起始階段,其性能難以滿足應(yīng)用需求,需要進一步理解其反應(yīng)機制,指導(dǎo)高效電催化劑的合理設(shè)計和催化體系的優(yōu)化。本論文系統(tǒng)總結(jié)了通過CO2和不同含氮物種電催化C-N偶聯(lián)合成尿素的研究進展(圖2)。首先對傳統(tǒng)工業(yè)尿素合成法與綠色電化學(xué)合成法的相關(guān)機制、反應(yīng)條件、產(chǎn)量等進行對比討論,明確電化學(xué)合成法存在的優(yōu)勢與不足。在此基礎(chǔ)上,根據(jù)氮源的不同,分類討論了CO2與氮氣、硝酸鹽、亞硝酸鹽、一氧化氮等電催化C-N偶聯(lián)合成尿素的相關(guān)研究進展。詳細介紹了不同氮源電催化尿素合成過程中的C-N偶聯(lián)機制、高效催化劑設(shè)計原則、電解液離子調(diào)控規(guī)律以及面向應(yīng)用的電催化裝置。最后,論文提出了電催化碳氮偶聯(lián)合成尿素研究仍面臨的瓶頸和挑戰(zhàn),包括針對性開發(fā)高效電催化劑,設(shè)計滿足工業(yè)級電流需求的電解槽,明確其C-N偶聯(lián)機制等。

圖2 電催化C-N偶聯(lián)合成尿素
據(jù)悉,實驗室電化學(xué)與電分析化學(xué)團隊在王升富教授帶領(lǐng)下發(fā)展20余年,長期致力于電分析化學(xué)與納米材料生物傳感研究,在Advanced Functional Materials、ACS Nano、Chemical Science、Analytical Chemistry、Chemical Engineering Journal、Biosensors & Bioelectronics等國際知名期刊發(fā)表高水平論文200余篇,他引5000余次。團隊至今共承擔(dān)國家自然科學(xué)基金20項(面上15項,青年5項)、中國博士后科學(xué)基金2項、省部級項目20余項。2022年,王升富教授入選美國斯坦福大學(xué)發(fā)布年度全球前2%頂尖科學(xué)家榜單“終身科學(xué)影響力排行榜”。
論文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095495624004534



